程硯秋與李石曾交往，在思想上和政治主張上都深受其影響。不僅如此，也因為李石曾給予的難得的機會，使他由原先單純地戲劇實踐，開始轉向戲劇理論方面的研究，以及對戲劇教育方面的探求。這個“機會”，就是出任中華戲曲音樂院南京分院的副院長。
李石曾利用庚子賠款創辦了一系列教育場所，其中有溫泉中學和中華戲曲音樂院。他自任中華戲曲音樂院院長，邀請金仲蓀、齊如山擔任副院長。該院分北平戲曲音樂分院、南京戲曲音樂分院。北平分院的院長由齊如山兼任，副院長是梅蘭芳；南京分院的院址設在北平，院長由李石曾兼任，副院長是金仲蓀和程硯秋。李石曾之所以聘請程硯秋為副院長，當然不只是因為他倆有相近的政治主張，他看中的是程硯秋對於戲曲音韻方面的獨特見地和研究。
北平分院成立後，僅設立了一個院務委員會，由馮幼偉任主任委員，梅蘭芳、余叔岩、李石曾、張伯駒、齊如山、王紹賢為委員。但是，該分院卻沒有實施任何具體的計劃。因此，收藏家、詩詞家、書畫家、著名票友張伯駒事後回憶說，北平分院實際上“徒具空名”。
南京分院的工作卻卓有成效。在音樂院設立南、北分院後，中華戲曲專科學校隸屬南京分院，首任校長是焦菊隱，教務長是林素珊（焦菊隱之妻）。後來接替焦菊隱擔任校長的是金仲蓀。最早創辦的培養京劇人才的專門學校是1919年張謇、歐陽予倩在南通設立的伶工學社，在它之後，就是中華戲曲專科學校。
與南通伶工學社不同的是，該校男女生合校，這是戲曲教育史上的一個創舉。與南通伶工學社的教育模式相近的是，該校也以教授京劇為主，兼授文、史、算術、英文等文化課。京劇老師有遲月亭、高慶奎、王瑤卿、朱桂芳、郭春山、曹心泉等知名京劇演員；文化課教師有著名學者華粹深、吳曉鈴和劇作家翁偶虹等。在平時的教學中，學校一方面破除梨園的陳規陋習，一方面大量排演新戲，並給學生更多的演出實踐機會。作為南京分院的副院長，程硯秋自然很關心中華戲曲專科學校的建設，也很關心學生的成長，經常“讓戲”給戲校學生。
南京分院下設的第二個機構是戲曲研究所，地點設在中南海清末大太監李蓮英的曾經居所“福祿居”。程硯秋時常和徐凌霄、王瑤卿、陳墨香、曹心泉等在這裡研究戲曲，銳意改革。
第三個機構是《劇學月刊》社。這是一本戲曲理論研究的專門刊物，被稱為是我國現代最有影響的戲曲理論刊物之一。主編是徐凌霄。程硯秋和金仲蓀、陳墨香、劉守鶴、王泊生、邵茗生、焦菊隱等都是該刊的主要撰稿人。出於研究的需要，刊物分設論文、專記、研究、曲譜、古今劇談、京劇提要等欄目，每期登載大量有關京劇歷史、劇目、舞台藝術、角色分析、臉譜闡述等方面的文章，有較高的學術價值和理論性。程硯秋最著名的一篇論文是《話劇導演管窺》，就刊登在《劇學月刊》1933年第2卷第7、8合刊及第10期上。