四月，高颎命上柱国赵仲卿率兵3000为前锋，大破突厥，都兰可汗败逃，后被其部下所杀。杨素军在灵州以北区与达头可汗部遭遇，也大败突厥，达头可汗带着重伤逃跑，其众死伤不可胜数。
十月，隋册封突利可汗为启民可汗，并赐射于武安殿。隋文帝选善射者十二人，分为两队。启民可汗说：“臣由长孙大使得见天子，今日赐射，愿入其朋”(《隋书?长孙晟列传》)。隋文帝同意。启民可汗给长孙晟六支箭，发发皆中，结果启民可汗一队获胜。时有群鸟飞过，隋文帝对长孙晟说：“公善弹，为我取之”(《隋书?长孙晟列传》)。结果十发皆中，鸟应丸而落。是日，百官得赏，其中长孙晟居多。
随后长孙晟率5万人(此处《隋书?长孙晟列传》记载为5千人，而《北史?长孙晟列传》和《资治通鉴?卷第一百七十八》记载为5万，这里以后者为准)在朔州西北筑大利城(今内蒙古和林格尔西北土城子)给启民可汗驻守，令其招抚突厥其它部落。从四月至此，前后归附者万余口，其中包括都蓝可汗之弟都速等。长孙晟将归附之人全部安置妥当，从此突厥归附。可以说长孙晟为分化瓦解突厥，促进民族融合起了重要作用。时安义公主已卒，隋文帝又派长孙晟持节送宗女义成公主嫁给启民可汗。
长孙晟又上奏说：“染干部落归者既众，虽在长城之内，犹被雍闾抄略，往来辛苦，不得宁居。请徙五原，以河为固，于夏、胜两州之间，东西至河，南北四百里，掘为横堑，令处其内，任情放牧，免于抄略，人必自安”(《隋书?长孙晟列传》)。此举得到隋文帝的同意。
十二月，突厥都兰可汗被部下所杀(都兰可汗被杀的时间《隋书?长孙晟列传》和《北史?长孙晟列传》均记载为开皇二十年，有误，这里以《隋书?高祖纪》《北史?高祖纪》及《资治通鉴?卷第一百七十八》中的记载为准)，其部落大乱。为挽救突厥颓势，达头可汗自立为步迦可汗。
长孙晟乘机上奏说：“今王师临境，战数有功，贼内携离，其主被杀，乘此招诱，必并来降，请遣染干部下分头招慰”(《隋书?长孙晟列传》)。隋文帝许之，都兰部果然尽来归附。
步迦可汗得此消息后，大为恐怖，遂于开皇二十年(600年)四月率兵进犯隋边。隋文帝命晋王杨广、尚书右仆射杨素出灵州(治回乐，今宁夏灵武西南)，汉王杨谅、柱国史万岁出朔州(治善阳，今山西朔县)，合击步迦可汗。文帝诏长孙晟为秦川行军总管，率突厥归附各部为前锋，随与晋王杨广出征。时步迦可汗正与杨广对峙不下，长孙晟由于熟悉突厥民俗风情，知其人马均需饮用泉水，便献计说：“突厥饮泉，易可行毒”(《隋书?长孙晟列传》)。于是命人在泉水上游撒放毒药。突厥人、畜饮水后很多被毒死，人心惶惶，在惊道：“天雨恶水，其亡我乎”(《隋书?长孙晟列传》)？遂连夜遁逃。长孙晟率部追击，斩杀突厥千余人，俘百余口，六畜数千头。杨广大喜，遂引长孙晟入内帐，把酒言欢。时有突厥达官来降，坐在帐内，说“突厥之内，大畏长孙总管，闻其弓声，谓为霹雳，见其走马，称为闪电。”杨广笑着说：“将军震怒，威行域外，遂与雷霆为此，一何壮哉”(《隋书?长孙晟列传》)!凯旋回京后，授长孙晟上开府仪同三司，并再次还大利城，安抚新归附之众。