兇狠殘暴的李准當時成了廣東革命的一個大障礙，1907年，他在廣州等待暗殺李準的機會，不料在一次製造炸彈時發生了意外的爆炸，他的頭、胸、手到處是傷，血流如注。幸虧隔壁的醫生、也是革命黨人的伍漢持趕來，他請伍醫生將兩顆製成的炸彈扔進屋後的水井裡，並在警察趕到前燒毀了違禁的物品。他被送進醫院後，沒有吐露真實姓名，自稱“三水李德山”，做化學實驗不慎爆炸，卻被原在他家鄉香山做知縣、時為廣東營務署總辦的鄭榮認出。他回國之初，在香山創設演說社、閱書報社，暗中提倡革命。那時風氣未開，“女子無才便是德”的觀念盛行，不准女子讀書，他藉助清廷鼓勵興新學的機會，不顧種種反對和非議（包括知縣鄭榮和人稱“何老虎”的大鄉紳何玉銘在內），私人集資在香山創辦了第一所女學校——雋德女校，使當地女子有上學的機會，因此與鄭榮發生過衝突。他曾在公堂上大罵鄭榮反動。他左手傷勢雖重，本來是可以保下的，但鄭榮令醫生鋸掉了他的左手，使他終身殘疾。（可別小看他一隻手，以後辦《民聲》印刷部，他一隻手排字、印刷、搖機，什麼都能幹。有人擔心他做事不便，想幫他，他總是婉拒。有朋友作了一聯：“稚暉五體投地，師復只手回天。”前一句，是吳稚暉寫給師覆信中的話。）故鄉香山的紳士父老上千人聯名保他，朋友鄭彼岸（原名雲鶚）隻身上北京告御狀，結識了京師的一些達官貴人，為劉師復說話，最後他被以嫌疑犯身份而移往故鄉香山縣監獄監管。
這個敢於暗殺清廷大員的熱血少年，在獄兩年多，始終不屈，以讀書自娛，寫了《粵語解》《佛學大意》《獄中筆記》等文章，有些曾在鄭彼岸主辦的《香山旬報》上發表。他根據自己的切身體會，起草了《改良監獄議》，呈給正在籌劃改良獄政的兩廣總督岑春煊，受到讚賞。聞他的事跡而懷仰慕之心的香港安懷女子學校教師丁湘田（他後來的女友），趕到香山探監，在他家住了五十多天，他始終不同意見面，只願書信往來。為救他出獄，上下疏通，他家因此破產。1908年，光緒帝和慈禧太后相繼死去，宣統即位後大赦天下，香山紳士上千人聯名保釋，他才於1909年底獲釋。
他出獄後，即到香港結合有志於單獨行動的個人，組織暗殺團，以反抗暴政，成員中包括陳炯明、謝英伯、高劍父、林冠慈、丁湘田等。這個時候他主張單純的破壞主義，認為沒有破壞就沒有建設，《波蘭亡國記》一書對他影響很大。1911年，暗殺團團員林冠慈在廣州雙門底炸李准，李沛基在大南門炸死廣東將軍鳳山的行動，都是他精心策劃的，炸死鳳山的炸彈還是他親手製造的。這都是當時轟動視聽的大新聞。
心社?晦鳴學舍?世界語研究會
辛亥革命爆發，他與劉兆槐在靠近香港的新安組織革命軍，名為“兆軍”，和他一同發起和贊成“心社”的莫紀彭、鄭彼岸、林君復等則策反駐紮香山與澳門交界處的一支清軍，組織“香軍”，有咨議局議員身份的陳炯明由惠州起兵，稱“惠軍”，紛紛進駐廣州。當他領軍進城時，莫紀彭還不認識他，“卻看見前頭一個馬上人，高提青天白日旗，一隻手提得高高的，另一隻手垂在馬背，垂得低低，又套上雪白的絲手套。旁的朋友告訴我：‘這一位就是炸李准不死的劉思復了！’”因為陳炯明要他們主持協調各路民軍而成立的“軍團協會”，二人從此成為好友。不過，師復沒有像其他革命黨人那樣從此踏上從政之路，而是踏上了另一條永遠看不到盡頭的不歸路。